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吴康博士在中科院一区top期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表最新研究成果

发布时间:2024-09-02    浏览次数:10

近日,雷竞技吴康博士在《Angewandte Chemie International Edition》(缩写Angew. Chem. Int. Ed.)上发表题为“Dynamic Evolution of Antisite Defect and Coupling Anionic Redox in High-voltage Ultrahigh-Ni Cathode”的研究论文。《Angew. Chem. Int. Ed.》是德国化学会主办的学术期刊,是世界顶级化学类学术期刊之一。2024年影响因子16.1,为中科院SCI一区TOP期刊,在业界享有极高的声誉。

超高镍三元层状氧化物LiNixM1−xO2 (M=Co, Mn, Al等,x ≥ 0.9)因其较低的成本和较高的能量密度,已成为非常有竞争力的动力电池正极材料。然而,超高镍材料中镍含量的升高,也使得Li/Ni反占位缺陷这一关键科学问题更加严重。Li在过渡金属层中的混占位,会形成非键态O2p轨道(也即Li-O-Li构型),在高压下激发氧阴离子的氧化还原行为。氧阴离子电荷补偿在提高材料能量密度的同时也带来一系列问题。例如,氧气的释放、过渡金属的迁移、不可逆的相转变等,这些最终限制了材料的实际应用。因此,阐明Li/Ni反占位缺陷和阴离子氧化还原之间的动态耦合过程对于超高镍材料的结构优化至关重要。

近日,雷竞技吴康及其合作者,以典型超高镍层状氧化物为研究对象,利用原位中子衍射技术定量分析了材料中Li/Ni反占位缺陷的动态演化过程,及其与阴离子氧化还原反应之间的耦合关系。原位中子衍射结果表明,阴离子氧化还原过程中伴随着Ni迁移及不稳定的氧晶格结构,Li/Ni反占位缺陷促进了阴离子氧化还原反应,阴离子氧化还原反应反过来进一步加剧了Li/Ni反占位缺陷。本工作揭示了本征Li/Ni反占位缺陷、阴离子氧化还原、Ni动态迁移和电化学性能之间的强耦合关系。在此基础上,提出了降低本征Li/Ni反占位缺陷及抑制循环过程中Ni迁移来稳定超高镍材料高电压储锂结构的策略。

图1 锂镍反占位缺陷与阴离子氧化还原反应之间的耦合关系

该研究得到了国家自然科学基金(12105197、52088101、U1932220)、广东省基础与应用基础研究项目(2022A1515010319、2023B1515120003)、中国博士后面上项目(2022M722303)的资助。

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202410326


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